完美的石墨烯具有極高的載流子遷移率和廣泛的應(yīng)用前景。圍繞著高質(zhì)量石墨烯的制備，化學(xué)氣相沉積法被廣泛采用。然而，所制備的大面積石墨烯中普遍存在多層石墨烯孤島，如何制備大面積純單層高質(zhì)量石墨烯，一直是領(lǐng)域內(nèi)關(guān)注的難點(diǎn)與熱點(diǎn)。 

 

中國科學(xué)院院士、中科院化學(xué)研究所有機(jī)固體院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員劉云圻團(tuán)隊(duì)長期圍繞石墨烯等二維材料的可控制備及性能開展研究，取得了系列成果（ACS Nano 2018, 12, 1778–1784; Adv. Mater. 2019, 31, 1805582; ACS Nano 2020, 14, 9320–9346)。 

 

近期，該團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種“循環(huán)電化學(xué)拋光結(jié)合高溫退火”的方法，成功制備了大尺寸（4×32 cm2）單晶Cu（111）基底（圖1），并對過程中晶粒長大與晶界演變相關(guān)機(jī)制進(jìn)行了研究。Cu(111)晶面與石墨烯具有極低的晶格失配率，是石墨烯定向生長、無縫拼接成高質(zhì)量薄膜的理想襯底之一。在此基礎(chǔ)上，采用兩步碳源濃度供給的“自下而上選擇性刻蝕”策略成功制備了大面積單層單晶石墨烯（17 cm2），所得實(shí)驗(yàn)結(jié)果與密度泛函理論（DFT）計(jì)算和相場模型模擬的選擇性刻蝕過程吻合較好。此外，團(tuán)隊(duì)與丹麥科學(xué)技術(shù)大學(xué)研究人員合作，采用太赫茲時(shí)域光譜（THz-TDS）技術(shù)對石墨烯的電學(xué)性質(zhì)及其均勻性進(jìn)行表征，結(jié)果表明所得樣品載流子遷移率較高且電學(xué)均勻性好，薄膜平均面電導(dǎo)率為2.8 mS，大面積平均載流子遷移率為6903 cm2V–1s–1。相關(guān)研究成果于近期發(fā)表在Advanced Materials上（圖2）。

圖1 （a）循環(huán)拋光退火示意圖；（b）選擇刻蝕樣品拉曼面掃圖；（c）轉(zhuǎn)移到基底上的大面積純單層石墨烯；（d）太赫茲時(shí)域光譜測試結(jié)果

 

圖2 同期論文插頁